材料和等离子体纳米结构中超快非线性相互作

  背景

  HaimSuchowski实验室的研究主要围绕控制纳米级超快光学过程。该实验室的主要项目之一研究了等离子体纳米结构与时间宽度为6-20fs的超短激光脉冲的非线性相互作用。虽然人们通常认为非线性相互作用需要非常高的光强度才能产生更强的非线性响应,但实验室的工作表明,相互作用的时间动态也同样需要考虑。

  通过塑造激光脉冲的时间分布,等离子体系统可以与非线性磁化率同相动态泵浦。在这种情况下,我们可以控制非线性激励,以在激光脉冲的较低能量密度下获得更高的非线性相互作用。因此,通过塑造激发光脉冲,除了等离子体纳米结构的尺寸和几何形状之外,还可以调谐、控制和增强非线性相互作用,例如二次谐波产生。该小组还有兴趣应用这些技术来理解和影响分子和凝聚态物质系统的动力学,例如石墨烯等表现出有趣的非线性动力学的二维材料。

  图1:等离子体介导的二次谐波产生增强。借助IsoPlane和Pixis增强的灵敏度和精度,非线性等离子体动力学的相干控制揭示了非线性等离子体激发形成中的超快、飞秒动力学,捕获纳米结构中极超快集体电子响应中的时间结构。

  图2:借助PIXIS的精度和灵敏度,并结合直观的LightField软件,可以轻松进行在线数据分析,EyalBahar观察到纳米结构中独特的时空效应,其中纳米结构共振与表面晶格共振耦合产生晶格诱导透明(LIT)模式表明形成以96%透明波长为中心的慢光传播。

  图3:EyalBahar旁边是自制的显微光谱装置和带有PIXIS相机的IsoPlane-SCT。

  挑战

  为了进行测量,该小组使用了自制的微型光谱仪装置,因为这使他们能够在-nm的非常宽的波长范围内最好地优化操作。此外,激光功率必须调整到足够低以避免损坏样品,但又足够高以最大化信号。这些非线性信号需要非常灵敏的光谱仪和摄像系统进行检测。

  同时,非线性相互作用对光谱精细结构的微妙影响需要高光谱分辨率。虽然大多数光谱仪无法测量我们在实验中看到的微弱非线性信号水平,但IsoPlane和PIXIS提供了我们所需的必要灵敏度。

  解决方案

  实验室光谱系统使用IsoPlaneSCT-光谱仪和背照式PIXIS相机来实现所需的分辨率和灵敏度。IsoPlane的光学设计可最大限度地减少成像像差和谱线失真,同时提高分辨率和灵敏度。

  研究小组发现,良好的图像质量也有助于利用光谱系统定位和对准表面等离子体结构。由于IsoPlane的模块化结构,光输入可以在自由空间和光纤之间快速更改,以连接不同的实验。

  PIXIS相机针对微弱信号的检测进行了优化。背照式传感器在可见光范围内具有几乎%的量子效率,并在极低的温度下工作以消除热背景信号。多种读出速度可以轻松适应可能需要较长积分时间的非常敏感的实验,以及实验对齐通常需要的更高速度的操作。

  许多数据采集在实验室中运行几个小时,同时协调多台设备。为了实现同步和自动化,该小组使用PrincetonInstrumentsLightField软件与Matlab或Python进行交互。除了其自动化界面之外,实验设置还可以在LightField中轻松保存和调用,因此可以快速优化实验,而无需与复杂的驱动程序层连接以与相机或光谱仪进行通信。




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